奎章阁的字画藏品十分富厚，但多数为唐、五代、北宋的名画，南宋院体画则在摒弃之列。这是由于元代以赵孟蕴藉古意的艺术旨趣为主流，尤其倾轧被其时称为的“近代画体”，这成了奎章阁字画珍藏的指导原则。
到了后期，柯九思则更注重于名字画的珍藏。据文献所记，柯氏的书法珍藏“多蓄魏晋法书，至宋人书，殆百十函”。他珍藏过除上面提到的《曹娥碑》《定武兰亭五字损本》等名帖外，尚有晋人《黄庭内景经》、王献之《鸭头丸帖》、林藻《深慰帖》、苏轼《天涯乌云帖》、黄庭坚《帖》《荆州帖》和米芾《拜中岳命诗卷》等，蔚为大观。
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我欲封天柯九思，然而天子对柯九思的过于恩宠引起了蒙古贵族权要的嫉妒，最后柯九思横遭御史台臣参劾。《元史本纪·文宗》卷载御史台臣劾“奎章阁鉴书博士柯九思，性非纯良，行极矫谲，挟其末技，趋附权门，请罢黜之”。都穆《题虞文靖公隶书》对其有详细纪录：“(至顺三年)五月文宗将有上都避暑之行，九思乘间白曰：‘……愿乞补外以自效。’文宗慰之：‘朕在，汝复何忧？’翌日，纳印请去……中书竟格诏不行，九思遂流寓吴东之胭脂桥。八月文宗卒于上都。”从中可以看出，柯九思为至顺三年五月去职，退居吴下，流寓松江胭脂桥。古玩三年(1343年)十月，柯氏暴卒于苏州，年仅54岁。
柯氏珍藏的名画更为可观，多数为精品，如唐韦偃《双骑图》、隋郑法士《读碑图》、唐张萱《明皇出骑图》、宋人《溪山行旅图》、米芾《春山瑞松图》、扬无咎《四梅图》、赵孟坚《岁寒三友图》等。他藏画不局限于唐宋名画，同时代的元朝先进画人的作品也在他珍藏之列，如赵孟《秀石疏林图》《秋郊饮马图》、任仁发《二马图》、方从义《惠方舟行图》、曹知白《远山疏林图》等都曾为其珍藏。
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柯九思书法，柯九思《晚香高节图》：从存世的相关字画来看，经柯九思鉴定的元内府画作计20余幅，而所鉴定的法书则多达60余件。从现存藏画目来看，奎章阁珍藏品中以天历年间藏品居多。由此可知，奎章阁的字画珍藏运动与柯九思是分不开的。
柯九思不仅富珍藏，更精鉴赏。作为一名元朝得宠的臣子，他收支朝野，饱览众多公私珍藏，许多文人甚至通俗民众都约请他鉴定藏画，由此也树立起较高的威望。其珍藏的《曹娥碑》令朝野赞叹，虞集赞曰：“敬仲家无此书，何以鉴天下之书耶？”柯九思使用字画家与鉴藏家的多重身份，普遍交游，依附富厚的人文脉络，从而在元代字画鉴藏史上留下了浓重的一笔，也对元代中期字画艺术的生长起到了不行低估的作用。
奎章阁诸臣多为其时名儒，除了焦点人物柯九思外，亦有书家兼画家的授经郎揭溪斯、虞集等。极有信用的虞集和柯氏常在奎章阁鉴赏历代字画名迹，并在上面誊写题跋。元代陶宗仪《辍耕录》载：“文宗之御奎章日，学士虞集、博士柯九思常随从，以讨论法书名画为事。时授经郎揭溪斯也在列，比之集、九思则稍疏。”
